实验室在缺陷结构增强LDHs层状催化材料本征活性研究方面取得新进展

　　Ultrathin and Vacancy-Rich CoAl-Layered Double Hydroxide/Graphite Oxide Catalysts: Promotional Effect of Cobalt Vacancies and Oxygen Vacancies in Alcohol Oxidation

　　Wang Q., Chen L. F., Guan S. L., Zhang X., Wang B., Cao X. Z., Yu Z., He Y. F., Evans D. G.,

　　Feng J. T.*, and Li D. Q.*

　　ACS Catal. 2018, 8, 3104−3115

李殿卿教授和冯俊婷教授（共同通讯作者）提出一种通过LDHs基催化材料中金属和氧缺陷位点构筑实现醇类选择性氧化性能强化的新策略。该课题组采用剥层组装法获得了超薄CoAl-ELDH/GO复合催化材料，通过EXAFS、PAS、HRTEM等多种表征发现剥层过程中产生的LDHs晶格畸变引起Co···Co和Co-O配位数降低，诱导形成大量钴缺陷和氧空位。该催化剂的TOF较普通块体CoAl-LDHs提高了4倍。通过实验和理论计算结果，从分子尺度上揭示了钴和氧缺陷提高催化剂本征活性的作用机制。由于与钴缺陷相邻的Co-OH^δ−位点及氧缺陷位点具有与苯甲醇分子轨道相匹配的独特电子环境，使其成为吸附和活化醇底物的优势位点；而催化剂表面的氧缺陷与具有较强的给电子能力的晶格O^2-物种一同促进了O₂分子的吸附和解离，进一步提高了催化活性。本文的第一作者是王倩博士。https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acscatal.7b03655